Leistung von Fe–N/C Sauerstoffreduktions-Elektrokatalysatoren bei der Elektroreduktion von NO2–, NO und NH2OH: Von grundlegenden Erkenntnissen über das aktive Zentrum zu einer neuen Methode zur umweltfreundlichen Zerstörung von Nitrit.

Obwohl in letzter Zeit erhebliche Fortschritte durch ex-situ-Methoden erzielt wurden, fehlt es noch an einem Verständnis des Verhaltens des aktiven Zentrums in nicht-edelmetallischen Fe-N/C-Katalysatoren unter Betriebsbedingungen. Durch die Verwendung von Nitrit, Stickstoffmonoxid und Hydroxylamin als molekulare Sonden zeigen wir, dass die aktive Stelle für die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) unter sauren und alkalischen Bedingungen unterschiedlich ist. Eine eingehende Untersuchung der ORR in Säure zeigt ein Verhalten, das dem von Eisen-Makrozyklischen-Komplexen ähnelt und einen Beitrag des Metallzentrums im katalytischen Zyklus andeutet. Wir zeigen auch, dass dieser Katalysator bei der Elektroreduktion von Nitrit und Stickstoffmonoxid unter verschiedenen pH-Werten hochaktiv ist, wobei Ammoniak als bedeutendes Nebenprodukt entsteht. Diese Studie bietet grundlegende Einblicke in das chemische Verhalten der aktiven Stelle und demonstriert eine mögliche Verwendung dieser Materialien für Nitrit- und Stickstoffmonoxid-Sensoranwendungen oder zur umweltfreundlichen Zerstörung von Nitrit.