Key points are not available for this paper at this time.
Zusammenfassung Die Entwicklung kupferfreier Katalysatoren für die CO2-Umwandlung in Kohlenwasserstoffe und Sauerstoffverbindungen ist für die elektrochemische CO2-Reduktionsreaktion (CO2 RR) äußerst wünschenswert. Hier berichten wir von einem Kobaltphthalocyanin (CoPc) und einem Zink-Stickstoff-Kohlenstoff (Zn-N-C) Tandemkatalysator für die CO2 RR zu CH4. Dieser Tandemkatalysator zeigt eine mehr als 100-fache Verbesserung des Verhältnisses der Produktionsraten von CH4/CO im Vergleich zu CoPc oder Zn-N-C allein. Dichtefunktionaltheoretische (DFT) Berechnungen und elektrochemische CO-Reduktionsreaktionsergebnisse deuten darauf hin, dass CO2 zuerst über CoPc zu CO reduziert wird und dann CO auf Zn-N-C diffundiert, um weiter zu CH4 über den Zn-N4-Ort konvertiert zu werden, wodurch der komplizierte CO2-RR-Weg an einem einzelnen aktiven Ort in eine zweistufige Tandemreaktion entkoppelt wird. Darüber hinaus zeigt die mechanistische Analyse, dass CoPc nicht nur CO erzeugt, sondern auch die Verfügbarkeit von *H über benachbarte N-Stellen in Zn-N4 erhöht, was der Schlüssel zur Erreichung der hohen CH4-Produktionsrate ist und das faszinierende elektrokatalytische Verhalten, das für kupferbasierte Tandemkatalysatoren charakteristisch ist, zu verstehen.
Lin et al. (Fri.) untersuchten diese Frage.