Effiziente elektrokatalytische Stickstoffreduktion zu Ammoniak mit wässrigen Silber-Nanopunkten

Die elektrokatalytische Stickstoff (N2) Reduktionsreaktion (NRR) beruht auf der Entwicklung von hochgradig effizienten Elektrokatalysatoren und Elektrokatalysesystemen. Hier berichten wir über ein nicht-beladendes Elektrokatalysesystem, bei dem die Elektrokatalysatoren in wässriger Lösung dispergiert sind, anstatt sie auf Elektrodensubstraten zu beladen. Das System besteht aus wässrigen Ag-Nanopunkten (AgNDs) als Katalysator und einem metallischen Titan (Ti) Netz als Stromsammler für die elektrokatalytische NRR. Die synthetisierten AgNDs, die homogen in einer 0,1 M Na2SO4-Lösung (pH = 10,5) dispergiert sind, können eine NH3-Ausbeute von 600,4 ± 23,0 μg h-1 mgAg-1 mit einer faradaischen Effizienz (FE) von 10,1 ± 0,7% bei -0,25 V (vs. RHE) erzielen. Die FE kann weiter auf 20,1 ± 0,9% bei demselben Potenzial verbessert werden, indem Ti-Netze verwendet werden, die mit sauerstoffvakanzenreichen TiO2-Nanosheets modifiziert sind, als Stromsammler. Durch die Nutzung des wässrigen AgNDs-Katalysators wurde ein zwei-Elektroden-konfiguriertes Fluss-Elektrochemie-Reactor auf Basis einer Ti-Platte entwickelt, um eine NH3-Ausbeute von 804,5 ± 30,6 μg h-1 mgAg-1 mit einer FE von 8,2 ± 0,5% bei einer Spannung von -1,8 V zu erzielen. Das entworfene nicht-beladende Elektrokatalysesystem nutzt die aktiven Stellen der AgNDs für die N2-Adsorption und -Aktivierung in vollem Umfang aus, gefolgt von einem alternativen Hydrierungsmechanismus, der durch theoretische Berechnungen aufgezeigt wird.