Entwicklung von Dual-Standort-Katalysatoren zur selektiven Umwandlung von CO2 in Methanol

Zusammenfassung Die Variabilität der CO2-Hydrierungsreaktion erfordert neue potenzielle Strategien zur Regulierung der feinen Struktur der Katalysatoren zur Optimierung der Reaktionswege. Hier berichten wir über eine Dual-Standort-Strategie zur Steigerung der katalytischen Effizienz der CO2-zu-Methanol-Umwandlung. Ein neuer Deskriptor, τ, wurde zunächst etabliert, um vielversprechende Kandidaten mit der Fähigkeit zur Niedertemperaturaktivierung von CO2 zu screenen, und anschließend wurde ein Hochleistungs-Katalysator mit oxophilen Mo-Einzelatomen hergestellt, der zusätzlich mit Pt-Nanopartikeln dekoriert wurde. Bei der CO2-Hydrierung besitzen die erhaltenen Dual-Standort-Katalysatoren eine bemerkenswert verbesserte Methanol-Erzeugungsrate (0,27 mmol g Kat. −1 h −1). Zum Vergleich können die Einzelstandort-Mo- und Pt-basierten Katalysatoren nur Ethanol und Formiat-Säure bei einer relativ niedrigen Reaktionsrate erzeugen (0,11 mmol g Kat. −1 h −1 für Ethanol und 0,034 mmol g Kat. −1 h −1 für Formiat-Säure). Mechanismusstudien zeigen, dass die Einführung von Pt-Spezies ein aktives, wasserstoffreiches Umfeld schaffen könnte, was zu Veränderungen der Adsorptionskonfiguration und der Umwandlungswege der *OCH2-Zwischenprodukte an Mo-Standorten führt. Infolgedessen wurde die katalytische Selektivität erfolgreich umgeschaltet.