Die Elektrokatalyse ermöglicht die Umwandlung von CO2 in wertvolle Brennstoffe und Chemikalien und bietet eine nachhaltige Lösung zur Minderung von Treibhausgasen. Es ist jedoch nach wie vor eine Herausforderung, eine hohe Selektivität für C2-Produkte wie Ethylen (C2H4) zu erreichen, da konkurrierende C1-Wegen und komplexe Multielektronenprozesse bestehen. Hier zeigen wir, dass Plasmonresonanzen die Elektroreduktion von CO2 zu C2H4 um 27,0% auf einem CuPd-Katalysator unter LED-Beleuchtung (625 nm) bei -1,3 VRHE gezielt verstärken können. Die Photostromantwort, in situ FTIR-Spektroskopie und COMSOL-Simulationen zeigen, dass plasmon-abgeleitete heiße Elektronen und Erwärmung die *CO-Bildung an der CuPd-Oberfläche erheblich erleichtern, welches zur Cu-Oberfläche diffundiert für die anschließende C-C-Kopplung. DFT-Berechnungen zeigen, dass die erhöhte *CO-Bedeckung an den Cu-Stellen die Energiebarriere für die C-C-Kopplung verringert und letztendlich die C2H4-Erzeugung erhöht. Diese Arbeit bietet wertvolle mechanistische Einblicke in die plasmonvermittelte Elektrokatalyse und leitet die Entwicklung effizienterer plasmonischer Tandem-Elektrokatalysatoren für zukünftige Kohlenstoff-Recyclingtechnologien.
Zhu et al. (Tue,) untersuchten diese Fragestellung.