Diese Dissertation untersucht die optischen Eigenschaften von Übergangsmetall-Dichalkogenid (TMD) Monolagen. Diese ultradünnen Halbleiter sind vielversprechend für optische Bauteile auf dem Chip aufgrund ihrer breiten Anwendbarkeit, starker exzitonicer Effekte bei Raumtemperatur und großer nichtlinearer Empfindlichkeit erster Ordnung. Ihre Symmetrieeigenschaften führen zudem zu helicitätsabhängigen Auswahlregeln in den ±K Tälern der Brillouin-Zone. Trotz dieser ansprechenden Eigenschaften bleiben effiziente Einstellmöglichkeiten für ultrafast Modulationen rar. Diese Arbeit untersucht rein optische Bandlückenmodulationen, die durch optische Stark- und Bloch-Siegert-Verschiebungen verursacht werden, und deren Einfluss auf nichtlineare optische Prozesse. Die Anregung mit linear polarisiertem Licht führt zu einer symmetrischen Bandlückenöffnung in ±K, die die exzitonic Resonanz verschiebt. Dies wird durch intensitätsabhängige Messungen der zweiten Harmonischen Generation (SHG) in Kombination mit einem analytischen Modell und numerischen Simulationen quantifiziert. Im Gegensatz dazu führt zirkular polarisiertes Licht zu einer asymmetrischen Verschiebung, die die zugrunde liegende Zeitumkehrsymmetrie bricht. Dies wird durch polarisationserforschende SHG und durch den Vergleich des Intensitätsverhältnisses von zirkular zu linear polarisiertem SH-Emission quantifiziert. Darüber hinaus bietet diese Dissertation Einblicke in die Gestaltung von Licht-Materie-Wechselwirkungen in hybriden TMD-Strukturen. Zuerst werden die Rekombinationsdynamiken von Exzitonen in TMD-Proben mit unterschiedlichen Dotierungsniveaus untersucht. Ein Rategleichungsmodell erklärt den Einfluss von Trions und Exzitonen-Exziton-Annihilation in Photolumineszenzmessungen in verschiedenen Anregungsregimes. Zweitens wird ein TMD/Metasurface-System vorgeschlagen, um die Untersuchung von spinverbotenen dunklen Exzitonen zu vereinfachen. Simulationen zeigen, dass eine Metastruktur mit geeigneter Geometrie die Anregung dieser Quasi-Partikel bei normalem Einfall ermöglicht und ihre Emission umleitet. Insgesamt hebt diese Dissertation TMD-Monolagen als vielversprechende Plattform für ultrafast photonische Geräte und als vielseitigen Spielplatz für grundlegende Licht-Materie-Wechselwirkungen hervor.
Sebastian Klimmer (Thu,) untersuchte diese Frage.