摘要 了解和揭示电催化过程中真实的催化活性位点对于碳-氮偶联反应以合成尿素至关重要。在这里,我们报告了一种铜(Cu)单原子催化剂(Cu-N 3 SAs),其具有Cu-N 3 配位结构,用于电化学共同还原CO 2和NO 3 −生成尿素。原位X射线吸收光谱(XAS)揭示了Cu-N 3 配置的单位点在电化学过程中经历结构重构,形成N 2 –Cu–Cu–N 2 双位点,展现出高效的尿素合成性能。原位光谱结合质谱证实,初始的C-N偶联反应涉及从*CO和*NH中间体生成*CONH,这些中间体是通过在N 2 –Cu–Cu–N 2双位点上共同还原CO 2和NO 3 −产生的。原位电化学形成的Cu双位点不仅增强了*CO的吸附,还降低了*CONH中间体形成的能量壁垒,促进了多电子转移过程。
刘等(星期二)研究了这个问题。