通过氢中毒效应改善硝酸盐-氨电催化

摘要 电化学从硝酸盐转化为氨是可持续氨生产的关键步骤。然而，由于缺乏理想的电催化剂，它在生产效率低或能耗高方面受到限制。在这里，我们报告了用于硝酸盐‐氨电催化的镍钴磷化物（NiCoP）催化剂，其展现了创纪录的催化电流密度为−702±7 mA cm−2，氨生产速率为5415±26 mmol g cat−1 h−1，在−0.3 V vs. RHE条件下法拉第效率达到99.7±0.2%，提供的能耗估计低至22.7 kWh kg氨−1。理论和实验结果表明，这些催化剂的优势在于氢中毒效应，导致Co-空心位点留下催化惰性吸附氢物种（H I*），进而在次级Co−P位点上使理想的反应性H II*得以实现。由于H I*的催化惰性，H I*与H II*之间的二聚化被阻碍，从而使得H II*能够及时推动硝酸盐氢化。利用这些催化剂，进一步在电解槽中展示了连续的氨生产，实际能耗为18.9 kWh kg氨−1。