通过金属配位途径大规模合成高负载单金属原子催化剂

摘要 单原子催化剂（SAC）是具有良好定义活性位点的最有效、最通用的催化剂之一。然而，其便捷且大规模的制备，即工业应用的前提，一直是一个巨大挑战。这个困境源于吉布斯-汤姆森效应，这使得实现高单原子负载（< 3摩尔%）相当困难。此外，大多数合成程序相当复杂，导致显著的质量损失，从而降低产率。在此，开发了一种新颖的金属配位途径，以同时解决这些问题，这得益于配体（例如，尿素）与金属离子在水溶液中快速配位以及随后形成的络合物的原位聚合，以产生SAC。整个制备过程仅涉及一步在空气中加热的操作，无需任何特殊保护气氛，显示出对多种过渡金属的普遍适用性。以Cu SAC为例，单锅中达到高达3.565千克的创纪录产率和16.03摩尔%的超高金属负载（Cu/CN）。所制备的SAC展示出对CO2光还原为HCOOH的高活性、优异选择性和良好的循环性。本研究探讨了一条稳健的途径，旨在实现SAC的低成本、大规模生产，以便于潜在的工业应用。