动态Cu0/Cu+界面促进酸性CO2电还原

酸性CO2电还原反应（CO2RR）在高碳利用效率方面具有优势，但在抑制不必要的氢气演化竞争和提高C2+产品选择性方面面临巨大挑战。虽然众所周知，Cu0/Cu+界面有利于C–C耦合过程，但在强还原条件和大电流电解操作下，铜的氧化态无法得到良好维持。在此，我们提出了一种涉及I2添加的策略，以保护铜的氧化态并促进酸性CO2RR期间动态Cu0/Cu+界面。通过在电解液中添加I2，即使在低K+浓度（0.3 M）下，也可以实现超过70%的高C2+产品法拉第效率，甚至与报告的具有将近十倍更高K+浓度（2–3 M）的表现相当。这种电解液中低K+浓度显著避免了CO2运输通道中的盐结晶，从而增强了电解槽的稳定性。根据表面Pourbaix图和实验结果，向电解液中添加过量I2可促进CuI的生成；同时，CuI和金属Cu在电化学还原条件下共存，表明存在Cu → CuI → Cu的氧化还原循环。该循环是构建动态Cu0/Cu+界面的关键，紧密关联于*CO反应中间体的吸附，进一步促进C–C耦合过程。