동적 Cu0/Cu+ 인터페이스가 산성 CO2 전기환원을 촉진한다

산성 CO2 전기환원 반응(CO2RR)은 높은 탄소 활용 효율의 장점을 보이지만 원하지 않는 수소 발생 경쟁을 억제하고 C2+ 제품 선택성을 증가시키는 데 큰 도전에 직면해 있습니다. Cu0/Cu+ 인터페이스가 C–C 결합 과정에 유리하다는 것은 알려져 있지만, 구리의 산화 상태는 강한 환원 조건과 대전류 전기분해 작업에서 잘 유지될 수 없습니다. 이 연구에서는 Cu의 산화 상태를 보호하고 산성 CO2RR 동안 동적 Cu0/Cu+ 인터페이스를 촉진하기 위해 I2 첨가가 포함된 전략을 제안합니다. 전해질에 I2를 추가하면 낮은 K+ 농도(0.3 M)에서도 0.4–0.6 A cm–2에서 C2+ 제품의 파라데이 효율이 70% 이상 달성될 수 있으며, 이는 거의 10배 높은 K+ 농도(2–3 M)에서 보고된 성능과 비교할 수 있습니다. 전해질 내의 낮은 K+ 농도는 CO2 수송 채널에서 소금 결정화를 상당히 피하여 전해조의 안정성을 향상시킵니다. 표면 푸르바이크 다이어그램과 실험 결과에 의해 입증된 바와 같이 전해질에 과도한 I2를 추가하면 CuI의 생성이 촉진되며, CuI와 금속 Cu는 전기화학적 환원 조건 하에서 공존하여 Cu → CuI → Cu의 산화환원 루프가 존재함을 보여줍니다. 이 루프는 동적 Cu0/Cu+ 인터페이스를 구성하는 열쇠로, 이는 *CO 반응 중간체의 흡착과 밀접하게 관련되어 있으며, C–C 결합 과정을 추가로 촉진합니다.