在锂金属阳极去溶剂化过程中可视化和调节界面电解质构型的动态演变

摘要 作为一种被动保护层，固态电解质界面（SEI）在维持锂金属阳极稳定性方面发挥着至关重要的作用。SEI的构建源于电解质（例如阴离子和溶剂）的还原分解，这一过程伴随着锂金属沉积过程中的动态去溶剂化过程。然而，典型的电解质工程及相关的SEI改性策略总是忽视锂/电解质界面上电解质构型的动态演变，而这实际上决定了SEI的结构。在这里，通过采用先进的电化学原位FT-IR和MRI技术，我们直接可视化了涉及Li + -溶剂/阴离子的溶剂化环境的动态变化。显著的是，Li + -溶剂的相互作用减弱，以及缺乏阴离子的界面电解质构型被同步揭示，这使得阴离子衍生的SEI层的制备变得困难。此外，作为一种简单的电化学调节策略，引入脉冲协议有效地恢复了界面阴离子浓度，从而增强了富LiF的SEI层，提高了锂金属沉积/剥离的可逆性。