规整P3HT中链间激子传输的相干瞬态定位机制：量子动力学研究

瞬态定位已被提议作为有机材料中电荷载体和激子的传输机制。在这里，我们使用H聚集模型系统的全量子模拟，表征了一种量子相干瞬态定位机制，该模型系统代表了规整的聚（3-己基噻吩）（rrP3HT）。我们考虑了一个从第一原则参数化的Frenkel–Holstein哈密顿量，包括局部高频模式和非谐的、相互关联的链间模式。采用多层多配置时间依赖Hartree（ML-MCTDH）方法，在周期性边界条件下，对具有195个振动模式的13个站点系统进行量子动力学计算。结果表明，激子极化子的暂时定位与由链间模式驱动的共振转移交替进行。尽管在低能带边缘，传输过程主要由激子极化子决定，但观察到与激子群体的持续耦合，从而产生非绝热激子通量。当静态无序成为主导时，这种基本的传输机制在有限的静态无序下仍然保持，而会导致安德森定位。