孤立双金属位点的d带中心调谐用于协同催化N2O和NO的去除

氨燃烧不可避免地产生氮氧化物（NOx）和氧化亚氮（N2O），这对环境和气候构成了严重的威胁。在此，我们证明在BEA沸石通道中调谐孤立的铁和钴双金属位点的d带中心，可以通过N2O-NO-SCR途径协同催化去除N2O和NO。孤立位点之间的电子耦合通过沸石框架介导，重新分配电荷并将铁的d带中心向费米能Level移动约0.25 eV。这种d带调谐增强了铁的氧化还原灵活性，同时引入了一条并行的钴辅助NO氧化通道，建立了双位点、双途径机制，从而为N2O激活和NO氧化创造了有利的协同条件。结果，FeCo-BEA在显著的选择性和长期稳定性下几乎完全消除这两种污染物，其中N2O的T90降低了20 °C，NO的转化率始终保持在100%。本研究确立了孤立单个位点的d带中心调节作为多功能沸石催化剂的强大设计原则，提供了清洁和可持续的基于NH3的能源系统的新机遇。