探索基于表面电场梯度的正-反氢转化催化剂

根据我们的假设，正（O）到反（P）氢的转化是通过位于高离子性绝缘氧化物表面的非均匀电场来促进的，我们利用晶格能作为高离子性的指标，搜索了正-反转化催化剂。结果，我们发现了新的氧化物催化剂，包括SiO2、γ-Al2O3和与3d晚期过渡金属共催化剂结合的CeO2。在5%Fe负载的SiO2粉末中，反氢的比例在20分钟内达到了50%（77 K时的平衡值）。这些催化剂的活性明显优于基准催化剂，如Mn3O4。尺寸为1-12 nm的共催化剂纳米颗粒分散在氧化物催化剂上，能够良好吸附氢而不发生解离。吸附在氧化物表面不对称位点（非零电场梯度）上的正氢核自旋状态通过核四极相互作用被热激发，正-反转化速率通过核自旋弛豫得到提高。