探讨层状 MoO₂ 中的平面手性声子模式和各向异性

摘要 手性声子是具有内在角动量的圆偏振晶格振动，为控制热传输、自旋-声子相互作用以及各种量子现象提供了新的途径。通常需要破缺的反演对称性，以使具有非零角动量的手性声子模式得以发展。我们展示了在各向异性 MoO₂ 中，尽管存在反演和时间反转对称性，平面声子模式仍然可以是手性的。基于第一性原理的对称性分析，我们预测各向异性 MoO₂ 可能具有手性声子模式，而无需镜面对称性，但破坏联合对称性操作。我们通过进行螺旋分辨的拉曼（HRR）测量并计算圆偏振度（DOCP），实验验证了声子的手性。MoO₂ 薄片表现出手性反转（手性 B_g）和手性保持（非手性 A_g）拉曼模式。值得注意的是，DOCP 的符号提供了一种快速且明确的方法来区分 MoO₂ 的 A_g 和 B_g 模式。由于 MoO₂ 中存在非零伪磁场，还观察到反向手性模式的巨大频移（约 5-10 cm⁻¹）。此外，通过角解析的偏振拉曼（ARPR）实验研究 MoO₂ 的各向异性程度。这项对手性声子的深入研究，包括平面拉曼各向异性，可能会促进基于 MoO₂ 的偏振敏感设备的发展，支持未来的手性光学应用。