电化学转化为在温和条件下选择性部分氧化甲烷提供了一条有前景的途径,但精确控制C–H键的选择性活化以直接生成高价值的氧化物(如甲醇)仍然是一个挑战。本文报道了一种在三维镍泡沫基底上构建的ZnO/NiO异质结构阳极,采用尿素辅助的原位生长策略以增强甲烷的电化学氧化性能。优化后的Zn–U/NF-6h电极选择性生成甲醇、乙醇和丙酮,同时有效抑制CO2的深度氧化。甲醇生成速率约为1.1 × 10^3 μmol g_cat–1 h–1,甲醇选择性最高达68%。系统的表征结果表明,镍泡沫的三维多孔结构促进了ZnO的高分散性,从而构建了紧密接触的ZnO/NiO异质界面,而尿素的引入进一步促进了该异质界面的形成和稳定。构建的ZnO/NiO异质结构显著提高了界面电荷传输效率,从而有效推动了甲烷的电化学转化。此外,该异质结构电极在连续电解过程中表现出超过24小时的稳定操作。优化的样品展现出最低的电荷转移电阻和最高的电化学比表面积,这与其优越的甲醇生产速率密切相关。本研究表明,将异质结构工程与合理的电极结构设计相结合是驱动甲烷高价值电化学转化的关键策略。
Yi等(Mon,)研究了该问题。