含有系列杂原子的多功能空穴选择性分子作为自组装单分子层用于高效 p‐i‐n 钙钛矿和有机太阳能电池

摘要 反式钙钛矿太阳能电池（PSCs）近期已成为学术界和工业界光伏研究的主要焦点。与传统 PSCs 相比，其诸多优势包括易于加工、无迟滞行为、高稳定性以及与叠层应用的兼容性。然而，由于适用于反式 PSCs 的电荷选择性材料有限，反式 PSCs 的最大能量转换效率（PCE）仍落后于传统 PSCs。本研究介绍了一种用于反式 PSCs 的优异空穴选择性材料。分别以 O、S 或 Se 作为核心杂原子的系列三环芳香环，与膦酸锚定基团结合，形成了与钙钛矿吸光层直接接触的自组装单分子层（SAM）。利用互补的实验技术以及密度泛函理论（DFT）计算，研究了芳香结构中的杂原子对分子能态以及相应反式 PSCs 运行特性的影响。结果表明，所有 SAM 均与钙钛矿吸光层形成了能级匹配良好的界面。其中含 Se 的 SAM 与钙钛矿吸光层之间的相互作用能最强，且降低了界面缺陷密度，从而延长了载流子寿命。因此，采用含 Se SAM 的 PSCs 实现了 22.73% 的 PCE，并且在环境条件下未封装进行 500 h 的最大功率点跟踪测试后，仍保持了 ≈96% 的初始效率。随后，所有 SAM 均被应用于有机太阳能电池（OSCs）中。同样，在三种基于分子 SAM 的 OSCs 中，基于含 Se SAM 的 OSCs 展现出了最高的 PCE，达到 17.9%。本研究展示了精确工程化 SAM 在高性能太阳能电池中的巨大应用潜力。