锂离子电池硅负极性能的提高：氟乙烯碳酸酯作为有效电解质添加剂的表面改性机制理解

硅作为锂离子电池的负极材料因其高理论容量而受到极大关注，在本研究中使用氟乙烯碳酸酯（FEC）作为电解质添加剂，显著改善了基于硅的电极的循环能力。通过同步辐射基础的X射线光电子能谱（PES）研究了FEC添加剂的分解，得出了化学成分深度剖面。FEC的还原产物主要为LiF和−CHF–OCO2型化合物。此外，FEC影响了氟化锂（LiPF6）的分解反应，并可能抑制了进一步的盐降解。没有FEC添加剂存在时，由乙烯碳酸酯（EC）和二乙基碳酸酯（DEC）分解形成的固态电解质界面（SEI）覆盖了表面空隙，导致极化增加。然而，在FEC存在的情况下，由于FEC在比EC和DEC更高的还原电位下降解，瞬间在硅电极上形成了符合的SEI。这一稳定的SEI层充分限制了大裂缝的出现，保留了原始的表面形态，并抑制了来自其他溶剂的额外SEI形成。本研究强调了SEI的化学成分和形态如何影响电池性能的重要性。