光催化水分解：基于设计的催化剂的定量方法

一个广泛使用的术语“光催化”通常指光催化（能量下降）和光合作用（能量上升）反应，并且指用光能作为化学转化的驱动力，即电子重组以形成/打破化学键。尽管有许多此类重要反应，但本文集中于光催化水分解为氢和氧的基本方面，使用来自太阳光谱的光，这是研究得最广泛的光合作用反应之一。利用太阳能的光催化水分解被认为是人工光合作用，生产太阳能燃料，因为该反应不仅在其氧化还原反应类型上模仿自然的光合作用，而且在其热力学上也是如此（水分解：1.23 eV vs. 葡萄糖形成：1.24 eV）。为了实现高效的光催化水分解，所有参数虽然在不同的时间尺度和空间分辨率上涉及，都应该被优化，因为整体效率是所有这些基本效率的乘积。本文的目的是提供“设计光催化”概念的指导方针，这与“黑箱筛选”相对；该概念指的是对相关物理和化学性质进行定量描述，以确定哪些事件/参数对改善整体光催化性能的影响最大，而不是任意排名不同的光催化剂材料。首先，确定可以定量测量或计算的性质。其次，通过进行适当的测量和/或计算来确定这些已识别性质的量。第三，将这些性质的获得值整合到方程中，以确定特定性质/过程的动力学/能量瓶颈，然后可以修改这些性质以进一步改善该过程。积累从固态物理到电化学领域的知识，以及采用多学科的方法以定量方式进行测量和建模，是完全理解和提高光催化效率所必需的.