在常温下使用水作为氧化剂直接光催化合成乙酸，来自甲烷和一氧化碳

甲烷的直接功能化选择性地转化为增值化学品仍然是现代科学中的主要挑战之一。乙酸是一种重要的工业化学品，目前通过使用均相催化剂的昂贵且对环境不友好的甲醇羰基化过程生产。在此，我们报告了一种新的光催化反应路线，通过在室温下从CH4和CO合成乙酸，使用水作为唯一的外部氧源。优化的光催化剂由TiO2载体和铵磷钨酸聚氧金属酸盐（NPW）簇组成，固定有孤立的铂单原子（Pt1）。该催化剂能够在60小时内稳定合成5.7 mmol·L-1的乙酸溶液，乙酸的选择性超过90%，以液相和碳基础分别为66%，每摩尔铂产生99摩尔乙酸。结合同位素和原位光谱学的研究表明，乙酸的合成通过在Pt1位点上的甲烷光催化氧化羰基化进行，其中水衍生的羟基自由基促进了甲烷的活化。