红氧介质促进锂-硫电池中Li2S的三维生长

在锂-硫（Li-S）电池的放电过程中，电子绝缘的Li2S二维层被电沉积到集流体上。一旦集流体被包裹，电池的过电位就会增加，其放电被阻止，通常在未达到活性材料完全容量之前。我们借助于一种被称为电解质基因组的新计算平台，提出并应用了苯基苯并邻苯二甲酰亚胺（BPI）作为红氧介质，以将溶解的多硫化物还原为Li2S。在存在BPI的情况下，我们显示现在可以在电池放电过程中将Li2S作为多孔的三维沉积物电沉积到碳集流体上。结果，由于Li2S形成增加了6倍，硫的利用率提高了220％。为了理解生长机制，在电流控制和电位控制下进行了Li2S的电沉积。通过修正的Avrami相变动力学模型对电位控制下观察到的动力学进行了建模，显示BPI减缓了绝缘Li2S岛在碳上的碰撞。从概念上讲，将导电碳与BPI配对可以视为一种血管化的方法，用于设计能量存储设备的集流体：在这里，导电碳“动脉”主导长程电子运输，而BPI“毛细血管”在存储材料与碳电极之间介导短程运输和电子转移。