一种“预限制金属双胞胎”策略用于制备高效双金属原子催化剂以实现协同氧电催化

双金属原子中心催化剂（DACs）是氧电催化领域的一项新前沿，具有相邻金属中心之间的功能和电子协同作用，并且相比单原子中心催化剂拥有更高的催化活性。然而，DACs 的构型定义和催化机制仍不清楚。本文提出了一种“预限制金属双胞胎”策略，以在氮掺杂的石墨碳（FeCo-DACs/NC）中制备具有均匀构型的连续 FeN4 和 CoN4 DACs。使用可编程的酞菁二聚体作为结构部分，将双金属位点（包含 Co 和 Fe）锚定在金属有机框架（MOF）中，以在热解之前实现去局部化的分散。所得到的 FeCo-DACs/NC 在氧电催化和可充电锌-空气电池中表现出优异的电化学性能。理论计算表明，相邻金属的协同作用优化了金属中心的 d 轨道中心位置，并平衡了 *O 中间体的自由能，从而提高了氧电催化活性。这项工作为具有定制电子结构和均匀几何构型的 DACs 设计开辟了新途径。