双功能氮钴共掺杂中空碳用于电化学合成气生产

将CO2和H2O电化学转化为合成气是利用绿色电力的一种有吸引力的途径。一个具有竞争力的系统经济要求开发具有双活性位点的低成本电催化剂，以用于CO2还原反应（CO2RR）和氢气演化反应（HER）。在这里，提出了一种源自金属有机框架的单原子电催化剂，其中Co单原子和N功能基团分别作为原子级别的CO2RR和HER活性位点。合成方法基于ZnO@ZIF（沸石咪唑框架）的热解。过量的原位Zn蒸发有效防止Co单原子（≈3.4 wt%）聚集，并保持适当的Co/N比。所制备的电催化剂以高石墨化程度的碳支撑为特征，能够快速传输电子，并具有海绵状的薄碳壳和分层孔道系统，促进活性位点的暴露和物质运输。因此，该电催化剂在1.0 V下表现出接近100%的法拉第效率和约425 mmol g-1 h-1的高生成速率，气体产物比例（CO/H2）接近理想的1/2。在广泛的材料表征和密度泛函理论（DFT）计算的帮助下，确定Co单原子均匀配位为Co-C2N2结构，并作为CO2还原的主要催化位点。