混合价锡氧化物作为新型范德瓦尔斯材料：理论预测和潜在应用

范德瓦尔斯（vdW）异质结构可以通过精确选择的顺序组合2D原子晶体进行组装，从而实现广泛的潜在应用，包括光电子学、光伏和光催化。然而，剥离孤立的原子层的难度以及不同材料之间的晶格不匹配是阻碍vdW材料实现更实际应用的主要障碍。在这项工作中，混合价锡氧化物Sn x O y （0.5 < x / y < 1）被提出作为vdW材料的新成员，这些混合价锡氧化物展示出克服上述障碍的潜力。密度泛函理论计算与进化算法相结合，预测了一系列先前报告的锡氧化物（Sn 2 O 3 、Sn 3 O 4 、Sn 4 O 5 和Sn 5 O 6 ）、未报告的组合（Sn 7 O 8 、Sn 9 O 10 和Sn 11 O 12 ），以及一种新的β ‐ SnO相。这些结构由β ‐ SnO、Sn 2 O 3和Sn 3 O 4单层组成。通过适当地堆叠单层，其带隙可以在1.56–3.25 eV范围内进行调节。带隙与层间距离呈线性关系，这可以从层间Sn 2+ –Sn 2+和层内Sn 2+ –O相互作用中理解。Sn x O y 结构表现出高光吸收系数和适合于光激发H 2演化的能带边缘位置；这表明在光伏和光催化应用中有潜在的环保太阳能转换潜力。