镓诱导的氧空位生成激活晶格氧的氧化以进行水电解

摘要 作为水电解和燃料电池中的关键反应，氧气演化反应（OER）涉及一个缓慢的四电子质子转移过程。理解OER的路径和动力学对设计高效电催化剂至关重要。在本研究中，通过密度泛函理论（DFT）计算，证明了在掺铁的NiO中掺入镓可以提高O2 p带中心并生成更多未占用的氧态。此外，镓促进了氧空位的形成，这共同增强了OER的晶格氧氧化机制（LOM）路径。吸附自由能图确认镓掺杂显著降低了掺铁NiO中铁和镍位点的理论过电位，从而提高了OER活性。基于这些发现，通过喷雾燃烧合成了镓和铁共掺的NiO超薄纳米片。作为OER催化剂，该材料表现出227 mV的低过电位，比掺铁NiO低40 mV，并且在超过150小时的长时间催化稳定性中表现良好。在阴离子交换膜水电解系统中，镓和铁共掺的NiO在20 mA cm−2的电流密度下稳定运行超过120小时。