乙醛在甲醇转化过程中从初始碳-碳键到烃类演化路径中的作用

在酸性分子筛催化的甲醇制烃（MTH）转化过程中，初始碳-碳（C–C）键的形成机制数十年来一直存在激烈争论。最近，MTH 转化初始阶段涉及 C–C 键的表面结合乙酰基的形成已被揭示。明确触发 MTH 转化的确切含 C–C 键中间体以及 MTH 转化的关键演化路径，对于进一步发展这一重要反应至关重要。在此，研究证实由表面结合乙酰基物种加氢生成的乙醛是在 H-ZSM-5 分子筛上触发 MTH 转化的关键物种。通过结合动力学研究、光谱分析和理论计算，清晰描绘了分子筛催化 MTH 转化中从初始 C–C 键到烃池化合物的反应机理和演化路径。