通过钼和硒在MoSe2电极上的意外动态演变增强碱性氢气演化反应

摘要 过渡金属硫族化物是一类有前景且极为关键的电催化剂，具有在碱性氢气演化反应（HER）中的潜在应用，尤其是二硒化钼。尽管暴露的边缘位点被普遍认为是MoSe2中HER的活性位点，但MoSe2电极本身的内在行为（表面物种演变、结构/形态转变、稳定性）尚未揭示。在此，展示了通过准原位XPS和原位拉曼光谱监测的MoSe2电催化HER活性的来源。研究结果清楚地显示了MoSe2电极表面Mo和Se物种的动态演变，以促进HER活性并维持长期催化稳定性，并揭示了电氧化溶解和重吸附机制。理论计算也证实了这些结果。正如预期，单一或混合的MoO4^2−和SeO3^2−添加到镍泡沫电解液中，直接验证了表面吸附的Mo和Se物种在增强HER活性和稳定性中的关键作用。此外，在HER过程中还观察到Ni x Se y电极表面上Se的氧化溶解，揭示了过渡金属硒化物中Se氧化溶解的普遍性。本研究为电还原过程中的物种演变、表面结构转变机制和材料活性提高的来源提供了独特的见解.