碳烟气溶胶与硫酸内部混合后增强的光吸收和散射

当碳烟颗粒与非吸收材料内部混合时，光吸收增加，从而导致辐射强迫增强，但这种增强程度存在很大不确定性。我们进行了一系列实验，研究了已知粒径、形态和混合状态的新鲜和内部混合的碳烟气溶胶的光学特性。火焰生成的烟雾气溶胶通过双重差分迁移分析仪(DMA)选择粒径，以消除多电荷粒子模式，然后暴露于气态硫酸（10⁹-10¹⁰ 分子 cm^-3）和水蒸气（相对湿度5-80%）。新鲜和内部混合的烟雾气溶胶在532 nm波长下使用腔环降解光谱仪和积分非光学仪分别测量光灭绝和散射，吸收是通过灭绝与散射之间的差异获得的。新鲜烟雾的光学特性与相对湿度无关，而与硫酸内部混合的烟雾表现出显著的光吸收和散射增强，随着硫酸涂层的质量分数和相对湿度的增加而增加。对于初始迁移直径为320 nm并且具有40%H₂SO₄质量涂层分数的烟雾颗粒，在80%相对湿度下，吸收和散射分别增加了1.4倍和13倍。同时，经过涂层和潮湿处理后，烟雾气溶胶的单次散射反照率从0.1增加到0.5。对首先涂上硫酸然后加热以去除涂层的烟雾颗粒进行的附加测量表明，涂层不可逆重构烟雾凝聚物为更紧凑的珠状物，增强了散射和吸收。重构作用根据烟雾凝聚物的初始大小和密度，可能会增加或减少吸收截面，但重构和包裹的结合始终导致内部混合烟雾吸收增强。新鲜烟雾凝聚物的质量吸收截面（MAC）与粒径相关，对于155 nm的颗粒从6.7 +/- 0.7 m² g^-1增加到320 nm的颗粒达到8.7 +/- 0.1 m² g^-1。在将烟雾暴露于硫酸后，320 nm的颗粒在80%相对湿度下MAC可高达12.6 m² g^-1。我们的结果表明，烟雾的光学特性在其大气生命周期内发生显著改变，从而对能见度、区域空气质量和辐射气候强迫产生更大的影响。