计算分析非弹性中子散射光谱揭示的吸附H2在多孔材料中的动态

从吸附的H2中进行非弹性中子散射是一种有效且高度敏感的方法，可获取关于多孔材料中H2结合位点类型和性质的分子级信息。虽然这些吸附H2的非弹性中子散射（INS）光谱中包含大量信息，但大部分信息只能通过对光谱进行详细分析，并利用模型和理论计算来可靠提取。例如，INS光谱中观察到的旋转隧道跃迁可以与吸附H2的旋转势垒值相关联，使用简单的现象学模型即可实现。由于此类分析依赖于模型，因此使用理论方法计算势能面（PES）更为理想，从中可以确定吸附在特定位点的H2的旋转势垒。通过量子动态计算可以获得受阻转子的旋转能级和跃迁，并以仅受理论PES质量影响的精度与实验直接比较。在本文中，我们回顾了一些关于吸附在各种多孔材料（如合拢水合物、沸石和金属有机框架（MOFs））中的H2所进行的量子和经典力学计算。这些计算的主要目的在于解释吸附H2的INS光谱，并提取其与宿主相互作用的原子级细节。我们描述了用于二维量子旋转的PES的计算以及严格的五维量子耦合平移-旋转动力学，并演示了INS测量与计算建模的结合可以为H2在多孔材料中的吸附分子机制提供重要和详细的见解。