基于离子迁移的碰撞截面作为脂质指纹识别和鉴定的附加测量

尽管分析化学和计算化学最近取得了进展，但脂质鉴定在脂质组学中仍然是一个重大挑战。离子迁移谱提供了气相中分子旋转平均碰撞截面（CCS）的准确测量，因此与离子形状有关。在这里，我们研究了将CCS用作高度特异性的分子描述符，以识别生物样本中的脂质。使用行波离子迁移质谱（MS），我们测量了200多种脂质在多种化学类别中的CCS值。离子迁移导出的CCS值不受仪器设置或色谱条件的影响，并且在独立实验室的仪器上具有高度可重复性（98％的分子间实验室相对标准差<3％）。CCS值作为附加分子描述符，用于通过各种传统脂质组学方法识别大脑脂质。增加CCS提高了液相色谱-质谱分析的可重复性，并最大化了同质异构体物种的分离以及直接质谱分析中的信噪比（例如，“霰弹枪”脂质组学和质谱成像）。这些结果表明，将CCS添加到数据库和脂质组学工作流程中，提高了分析的特异性和选择性，从而提高了与传统分析方法相比的脂质识别信心。这里描述的CCS/准确质量数据库已向公众开放。