N掺杂多孔碳上锚定的单铜原子选择性电还原CO2为丙酮

摘要 高效电还原CO2为多碳产品是一项具有挑战性的反应，因为CO2活化和C–C耦合存在较高的能量障碍，这可以通过设计催化剂的金属中心和配位环境来调节。在此，我们设计了锚定于N掺杂多孔碳上的单原子铜（Cu-SA/NPC）催化剂，以将CO2还原为多碳产品。丙酮被确定为主要产品，其法拉第效率为36.7%，产率为336.1微克每小时。密度泛函理论（DFT）计算表明，Cu与四个吡咯-N原子的配位是主要活性位点，并降低了CO2活化和C–C耦合所需的反应自由能。提出了从CO2还原生成CH3COCH3的有利能量路径，并阐明了在Cu-SA/NPC上选择性产生丙酮的来源。本研究为高效电催化剂的合理设计以将CO2还原为多碳产品提供了见解。