非平衡冷冻水的冰生长记忆控制

超冷水的冷冻是一个经典的非平衡问题，但热历史对结晶的影响仍不清楚。使用TIP4P/Ice模型的分子动力学模拟，我们研究了初始温度Ti如何影响快速冷却至250 K后的冷冻过程。通过监测氢键环结构的演变，我们发现冷冻时间tF对Ti呈非单调依赖性，最慢的结晶发生在300 K附近。值得注意的是，这意味着初始较热的水可以比较冷的水更快冷冻，这是Mpemba效应的分子尺度类比。非平稳的广义朗之万方程框架显示，双时间记忆核保留了关于系统热历史的信息，直接影响结晶动力学。结构分析进一步揭示，五元环作用为动力学陷阱，而环类型之间的相关性调节了冰样基元的可及性。这些结果揭示了记忆驱动冷冻的分子起源，并确定了结构记忆作为非平衡相变的关键驱动因素。