通过增强主族金属的p轨道离域化以促进CO2电还原

摘要 通过短的层间Bi−Bi键的层耦合增强Bi催化剂（称为POD‐Bi）的p轨道离域化，有助于CO2中间体*OCHO的吸附，从而促进CO2还原反应（CO2 RR）速率生成甲酸。X射线吸收精细光谱分析表明，POD‐Bi催化剂在原始BiOCl纳米片电化学原位还原后，其层间键缩短。该催化剂在玻碳电极上以−1.16 V vs. RHE的电压展现出57 mA cm−2的创纪录电流密度（是目前最先进催化剂的两倍），并且其甲酸法拉第效率（FE）达到95%。在流动电池系统中，该催化剂在100 mA cm−2的电流密度下具有79%的创纪录半电池甲酸能量转换效率，以及93%的甲酸法拉第效率。报告的CO2 RR产物的最高速率（391 mg h−1 cm2）在500 mA cm−2的电流密度下实现，甲酸法拉第效率为91%，且在高CO2压力下。