遥远海洋空气中的二氧化硫：反应前体的云输送

还原硫气体的反应性表面排放可以在中部和上部平流层产生SO2，测得的浓度为80±30 pptv，位于遥远海洋上空。我们展示了一个二维“Staubsauger”或“真空清洁器”模型的模拟，该模型结合了光化学模型和通过对流云在更大天气环流中输送微量物质的描述。以20-60 Tg (S)/年排放的(CH3)2S、H2S或CS2，可能会产生观察到的SO2。预计SO2和甲烷磺酸的产生率大致相等。所产生的SO2的数量和确切的垂直分布仍不确定：最大的化学不确定性是预计在清洁平流层条件下的SO2反应产率，以及SO2的液相去除与氧化速率。上部平流层中产生的SO2的数量在很大程度上取决于强还原性硫源与活跃对流区的接近程度。然而，我们所展示的解的特征与采用湍流扩散假设的一维或二维模型获得的结果显著不同。模型的结果超出了其最初的构想，并强调了热带雨林和中纬度工业区的可能重要性，因为这两个地区都有大量硫排放，并且经常有活跃的积雨云对流。然而，这一过程主要应对上部平流层中的SO2做出贡献。其他化学影响意味着平流层OH可能在关键上依赖于HOOH水平以及碳氢化合物和氮氧化物循环。云输送可能在这些循环中发挥重要作用。羟基自由基浓度在很大程度上依赖于对HOOH反应和输送的假设，以及NO水平。