去质子化触发的异配位络合物通路：多组分混合物中自旋交叉的核磁共振搜索

通过在原位复合之前选择性去质子化pH敏感的N供体配体，开启了一种简单的“一锅法”策略来获取异配位络合物。对于一系列氢氧基双取代的双吡唑-3-基吡啶（3-bpp），这使得几乎定量形成与三吡啶共配体的异配位钴(II)络合物成为可能——即便在可用量极少的情况下，因3-bpp转化为其阴离子形式后其溶解度提高。结合取代和共配体效应，基础/酸的可逆去质子化/质子化——全部在同一包含异配位络合物的溶液中——通过配体场强、空间效应以及由于去质子化导致的转效应和O-基团上的负电荷积累而诱导和调节自旋交叉行为。结合对由两种配体、金属盐、酸和基础组成的多组分混合物的NMR分析，所提出的策略可转移至其他具有（去）质子化基团的配体，为寻找新的自旋交叉化合物和指导其化学设计提供了强大的工具，例如，作为MRI诊断的pH敏感探针。