锂离子电池的石墨负极：电子顺磁共振探究

石墨是锂（Li）离子电池中最成功的商业负极材料：其低成本、低毒性和丰富的资源使其非常适合用于电子设备、电气化交通和电网储能。石墨负极的物理和电化学特性已被彻底表征。然而，关于它们的电子结构仍然存在疑问，即电子是否占据锂上的局域态、碳上的去局域态，或两者的混合。在这方面，电子顺磁共振（EPR）光谱学是表征电化学循环过程中产生的电子态的宝贵工具，因为它测量锂化石墨中的配对电子的性质。在本研究中，进行了外部可变温度（10-300 K）、可变频率（9-441 GHz）EPR实验，以提取g张量和线宽，并理解金属性对电化学锂化石墨在四种不同锂化状态下观察到的EPR光谱的影响。我们展示了EPR在高频率（>300 GHz）下提供的更高分辨率使得能够观察到多达三种不同的轴对称电子环境，揭示了石墨颗粒内部的异质性及其与锂核的超精细耦合。重要的是，我们的工作展示了EPR光谱学在不同锂化阶段研究石墨局部电子结构的强大能力，为这种技术作为筛选和研究锂离子电池新材料的工具铺平了道路。