环境持久自由基和反应性氧种在大气气溶胶颗粒中的定量

摘要。细颗粒物在空气污染的有害健康影响中发挥着核心作用。气溶胶颗粒的吸入和沉积可能导致反应性氧种（ROS）的释放，这可能造成氧化压力。在这项研究中，我们使用电子顺磁共振（EPR）光谱法检测和定量了广泛的颗粒相关自由基。在2015年5月至6月期间，在德国美因茨的一个半城市地点使用级联冲击器收集了环境颗粒样本。环境持久自由基（EPFR）的浓度，最有可能是半醌自由基，发现其在积累模式颗粒中的范围为（1–7） × 10^11 spins µg−1，而直径大于1 µm的粗颗粒则不含有大量的EPFR。使用自旋捕获技术并随后对EPR光谱进行解卷积，我们还对ROS进行了表征和定量，包括OH、超氧化物（O2−）和基于碳和氧的有机自由基，这些自由基在水中提取颗粒样本时形成。亚微米颗粒样本释放的总ROS量为（0.1–3） × 10^11 spins µg−1，OH、O2−、C-中心和O-中心有机自由基的相对贡献分别约为11–31%、2–8%、41–72%和0–25%，具体取决于颗粒大小。对于粗颗粒，OH是主要物种。基于环境颗粒物的EPR光谱与有机过氧化氢、醌和铁离子的混合物的对比，结合使用液相色谱-质谱法（LC-MS）的化学分析，我们建议颗粒相关的ROS是通过有机过氧化氢与大气中类腐殖质物质（HULIS）中的过渡金属离子和醌相互作用的分解而形成的。