通过原子层沉积法制备的ZnO改性ZSM-5和Y型沸石用于丙烷转化

ZnO改性ZSM-5和Y型沸石是通过对HZSM-5和HY进行ZnO的原子层沉积（ALD），以二乙基锌和水作为前体合成的。随着ZnO ALD循环次数的增加，ZSM-5和Y型沸石的比表面积和孔容逐渐减少。XRD和SEM表征方法显示，ZnO物质在这两种沸石的内表面和外表面上高度分散。沉积在ZSM-5上的ZnO物质呈无定形态，而在经过≥2次ZnO ALD循环后的Y型沸石上存在ZnO的纳米晶粒。XPS和TPR表征方法揭示，在ZnO ALD的第一个循环后，这两种沸石上主要形成孤立的Zn(OH)(+)物质，且随着ALD循环次数的增加，ZnO簇逐渐变大。通过FTIR光谱研究母体沸石和ALD ZnO改性沸石上的酸位点的类型和强度。通过ALD将ZnO引入Y型沸石，完全消除了Brønsted酸位点，并增加了强路易斯酸位点的数量。ALD ZnO改性ZSM-5也获得了类似效果，只是Brønsted酸位点仅部分去除。ALD ZnO改性沸石的催化性质在丙烷转化中进行了评估。ZnO物质的引入显著提高了这两种沸石的活性。在ALD ZnO改性Y型沸石上，丙烯是主要反应产物，而在ALD ZnO改性ZSM-5上则获得了对芳烃的高选择性。这些结果表明，ZnO物质仅促进脱氢反应，而后续的聚合和环化反应则需要Brønsted酸位点。对于这两种沸石，只有经过1或2次ZnO ALD循环而制备的催化剂的表现优于经过多次ALD循环制备的催化剂，表明孤立的Zn(OH)(+)物质对于丙烷转化为丙烯和芳烃更有效。