局部协调结构在决定基于铂（Pt）的合金纳米材料的催化行为中起着关键作用，但其对双功能电催化的影响仍然不足为人知。在此，开发了具有局部不对称的Pt为主的协调结构的PtNi纳米晶体，作为高效的双功能电催化剂用于氧还原反应（ORR）和乙二醇氧化反应（EGOR）。同步辐射X射线吸收光谱揭示了不均等的Pt–Ni/Ni–Pt协调数以及重构的局部键距，表明PtNi纳米晶体偏离了随机合金结构，并具有显著的异核耦合。得益于这种独特的局部协调环境，PtNi纳米晶体在ORR和EGOR中分别展现出0.74和3.13 A mg Pt –1的质量活性（MA），相对于商业Pt/C分别提升了6.73倍和3.86倍，并表现出优异的耐久性。结合密度泛函理论（DFT）计算和原位电化学红外光谱结果确认，独特的PtNi纳米晶体表现出上移的d带中心（−2.03 eV），导致O 2和EG在PtNi上的吸附强度高于单金属Pt，从而促进反应物的活化和关键含氧中间体的形成。这项工作为局部协调工程在调节双功能电催化中的作用提供了机制洞察，旨在设计先进的基于Pt的合金催化剂。
Liao等人（周四）研究了这个问题。