通过插层化学调节层间耦合并稳定二维钙钛矿晶格

二维（2D）有机-无机杂化铅卤化物钙钛矿由于其多样的结构和物理特性，成为光电子学、自旋电子学和铁电学领域有前景的半导体。虽然之前的研究集中在新的间隔阳离子用于模板二维钙钛矿结构及影响其性质，但功能分子在有机层中的插层却较少被探索。在此，我们展示了碘在有机亚晶格中的插层作为调节层间电子相互作用和稳定本来无法形成的二维钙钛矿结构的有效工具。我们合成并确定了七种具有不同间隔阳离子和无机成分的新型碘插层二维钙钛矿的单晶结构。插层的碘通过卤素键与顶端的碘化物桥接相邻的无机层，从而导致层间的振动和电子耦合。碘的插层增强了晶格刚性，从而减少声子-声子散射和激子-声子耦合。调整无机成分进一步调节电子带结构，因为碘的前沿轨道对带边态的贡献不同，导致带对准和光致荧光淬灭行为的变化。此外，插层后观察到各向异性发射极化降低，这是由于激子的面内约束减小。我们的结果证明了碘插层作为调节二维钙钛矿结构和光电子特性的强大工具。