与温度无关的四菁单态激子分裂

我们使用瞬态吸收光谱法证明了四菁中单态激子分裂的动态与温度无关（10–270 K）。低强度宽带测量允许识别光谱特征，同时最小化双分子复合。因此，通过直接观察两种物种，我们发现单态转化为三重态对的时间常数约为90皮秒。然而，与五菁相比，在五菁中分裂是有效的单向过程，我们确认四菁中的发光单态容易从自旋相关的“宝石”三重态中再生，导致平衡动态。尽管在室温下有效地产生自由三重态，但超辐射和受挫的三重态扩散相互作用使样品冷却时稳态荧光增加近20倍。这些结果表明，四菁中的单态与三重态对在能量上是有效简并的，并开始调和许多宏观可观察量的温度依赖性与不需要热激活的分裂过程。