Lignin-Metall Supramolekulare Strukturstrategie eines selbstheilenden, kohlenstoffbeschichteten CoRu Legierungsnanokatalysators für effizientes Gesamtwasserspaltung

Zusammenfassung Übliche Ausgangsmaterialien für Kohlenstoffmaterialien umfassen typischerweise erdölbasierte Polymere oder MOF-Materialien. Diese Materialien sehen sich jedoch häufig Herausforderungen wie Metallaggregation, hohen Kosten und Metallauswaschung gegenüber. In dieser Arbeit wird ein neuartiger Ansatz für ein Lignin-Metall supramolekulares Rahmenkomplex (MSF@Lignin) vorgestellt. Diese Komplexe werden durch oxidative Ammonolyse von Lignin (OAL) gebildet, um einen stickstoffdotierten, kohlenstoff-umhüllenden CoRu-Nanokatalysator (CoRu@OALC) durch in situ Verkohlung zu synthetisieren. CoRu@OALC zeigte eine außergewöhnliche Leistung sowohl in der HER (90 mV) als auch in der OER (200 mV) bei einer Stromdichte von 10 mA cm−2, mit einer Gesamttemperatur der Wasserspaltung von 1,5 V und herausragender Stabilität bei hoher Dichte. Während des Pyrolyseprozesses wurde das Metall von ligninabgeleitetem Kohlenstoff umschlossen, was im Temperaturbereich von 600–700 °C geschah. Im katalytischen Prozess befinden sich die aktiven Stellen hauptsächlich in den Defekten des ligninabgeleiteten Kohlenstoffs, was ein einzigartiges „selbstheilendes“ Phänomen innerhalb der Kohleschicht zeigt. Sauerstoffhaltige Zwischenprodukte (*OH, *O und *OOH) erleichterten die Rekonstruktion von Defekten auf der Kohleschicht, während die wasserstoffhaltigen Zwischenprodukte (*H) zu dem Wiederauftreten einer strukturrichsten Defektschicht beitrugen.