Microwave photo-association of fine-structure-induced Rydberg (n+2)D5/2nFJ macro-dimer molecules of cesium

Long-range <a:math xmlns:a="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><a:mrow><a:mrow><a:mo>(</a:mo><a:mi>n</a:mi><a:mo>+</a:mo><a:mn>2</a:mn><a:mo>)</a:mo></a:mrow><a:msub><a:mi>D</a:mi><a:mrow><a:mn>5</a:mn><a:mo>/</a:mo><a:mn>2</a:mn></a:mrow></a:msub><a:mspace width="0.16em"/><a:mi>n</a:mi><a:msub><a:mi>F</a:mi><a:mi>J</a:mi></a:msub></a:mrow></a:math> Rydberg macro-dimers are observed in an ultracold cesium Rydberg gas for <c:math xmlns:c="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><c:mrow><c:mn>39</c:mn><c:mo>≤</c:mo><c:mi>n</c:mi><c:mo>≤</c:mo><c:mn>48</c:mn></c:mrow></c:math>. Strong dipolar flip (<d:math xmlns:d="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><d:mrow><d:mo>〈</d:mo><d:msub><d:mi>D</d:mi><d:mrow><d:mn>5</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:msub><d:mi>F</d:mi><d:mrow><d:mn>5</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:mo>|</d:mo><d:msub><d:mover accent="true"><d:mi>V</d:mi><d:mo>̂</d:mo></d:mover><d:mrow><d:mi>d</d:mi><d:mi>d</d:mi></d:mrow></d:msub><d:mo>|</d:mo><d:msub><d:mi>F</d:mi><d:mrow><d:mn>5</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:msub><d:mi>D</d:mi><d:mrow><d:mn>5</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:mo>〉</d:mo></d:mrow><d:mo>,</d:mo><d:mo> </d:mo><d:mrow><d:mo>〈</d:mo><d:msub><d:mi>D</d:mi><d:mrow><d:mn>5</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:msub><d:mi>F</d:mi><d:mrow><d:mn>7</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:mo>|</d:mo><d:msub><d:mover accent="true"><d:mi>V</d:mi><d:mo>̂</d:mo></d:mover><d:mrow><d:mi>d</d:mi><d:mi>d</d:mi></d:mrow></d:msub><d:mo>|</d:mo><d:msub><d:mi>F</d:mi><d:mrow><d:mn>7</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:msub><d:mi>D</d:mi><d:mrow><d:mn>5</d:mn><d:mo>/</d:mo><d:mn>2</d:mn></d:mrow></d:msub><d:mo>〉</d:mo></d:mrow></d:math>) and cross (<g:math xmlns:g="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><g:mrow><g:mo>〈</g:mo><g:msub><g:mi>D</g:mi><g:mrow><g:mn>5</g:mn><g:mo>/</g:mo><g:mn>2</g:mn></g:mrow></g:msub><g:msub><g:mi>F</g:mi><g:mrow><g:mn>7</g:mn><g:mo>/</g:mo><g:mn>2</g:mn></g:mrow></g:msub><g:mo>|</g:mo><g:msub><g:mover accent="true"><g:mi>V</g:mi><g:mo>̂</g:mo></g:mover><g:mrow><g:mi>d</g:mi><g:mi>d</g:mi></g:mrow></g:msub><g:mo>|</g:mo><g:msub><g:mi>F</g:mi><g:mrow><g:mn>5</g:mn><g:mo>/</g:mo><g:mn>2</g:mn></g:mrow></g:msub><g:msub><g:mi>D</g:mi><g:mrow><g:mn>5</g:mn><g:mo>/</g:mo><g:mn>2</g:mn></g:mrow></g:msub><g:mo>〉</g:mo></g:mrow></g:math>) couplings lead to bound, fine-structure-mixed <i:math xmlns:i="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><i:mrow><i:mrow><i:mo>(</i:mo><i:mi>n</i:mi><i:mo>+</i:mo><i:mn>2</i:mn><i:mo>)</i:mo></i:mrow><i:msub><i:mi>D</i:mi><i:mrow><i:mn>5</i:mn><i:mo>/</i:mo><i:mn>2</i:mn></i:mrow></i:msub><i:mi>n</i:mi><i:msub><i:mi>F</i:mi><i:mi>J</i:mi></i:msub></i:mrow></i:math> macro-dimers at energies between the <j:math xmlns:j="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><j:msub><j:mi>F</j:mi><j:mi>J</j:mi></j:msub></j:math> fine-structure levels. The <k:math xmlns:k="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><k:mrow><k:mrow><k:mo>(</k:mo><k:mi>n</k:mi><k:mo>+</k:mo><k:mn>2</k:mn><k:mo>)</k:mo></k:mrow><k:msub><k:mi>D</k:mi><k:mrow><k:mn>5</k:mn><k:mo>/</k:mo><k:mn>2</k:mn></k:mrow></k:msub><k:mi>n</k:mi><k:msub><k:mi>F</k:mi><k:mi>J</k:mi></k:msub></k:mrow></k:math> macro-dimers are measured by microwave photo-association from optically prepared <l:math xmlns:l="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><l:msub><l:mrow><l:mo>[</l:mo><l:mrow><l:mo>(</l:mo><l:mi>n</l:mi><l:mo>+</l:mo><l:mn>2</l:mn><l:mo>)</l:mo></l:mrow><l:msub><l:mi>D</l:mi><l:mrow><l:mn>5</l:mn><l:mo>/</l:mo><l:mn>2</l:mn></l:mrow></l:msub><l:mo>]</l:mo></l:mrow><l:mn>2</l:mn></l:msub></l:math> Rydberg-pair precursor states. Calculated adiabatic potential curves are used to elucidate the underlying physics and to model the macro-dimer spectra, with good overall agreement. Microwave photo-association allows Franck-Condon tuning, which we have studied by varying the detuning of a Rydberg-atom excitation laser. Further, in Stark spectroscopy, we have measured molecular DC electric polarizabilities that are considerably larger than those of the atomic states. The large molecular polarizabilities are unexpected and may be caused by high-<m:math xmlns:m="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><m:mi>ℓ</m:mi></m:math> mixing. The observed linewidths of the Stark-shifted molecular lines provide initial evidence for intramolecular induced-dipole-dipole interaction. Published by the American Physical Society 2024