水系锂离子电池中层状过渡氧化物正极上的软离子通道实现超快充

摘要 高功率电池系统对于电动汽车和电网稳定性至关重要，然而其发展取决于电极-电解质界面处离子传输的优化，以最大限度地降低 Li + 迁移势垒并抑制副反应。在此，我们展示了使用两亲性十二烷基硫酸锂（DS）在 LiCoO 2（LCO）上构建分子工程化界面离子通道，从而在水系介质中实现了超快且持久的性能。DS 分子组装成动态界面结构，促进了高效的 Li + 传输，在 10C 倍率下循环 1000 次时展现出约 82 mAh g −1 的卓越倍率性能，在 15C 下循环 500 次时展现出约 80 mAh g −1 的倍率性能，库仑效率分别为 99.49% 和 99.51%。原位电化学红外光谱显示，DS 主要采取硫酸盐头部朝下的取向，而电压极化促使来自本体电解质溶液的朝上取向分子嵌入。密度泛函理论（DFT）计算表明，朝下的构型降低了充电过程中的 Li + 脱出势垒，而混合取向则促进了放电过程中的 Li + 嵌入。实验上，与无 DS 的系统相比，精心设计的 DS 层使 Li + 迁移率提高了近一个数量级。这些协同效应奠定了卓越的倍率性能，并凸显了分子工程化离子通道在实现高功率锂离子电池方面的有效性。