通过与 Mn 和 Mg 2 Ni 的协同作用构建有利于 MgH 2 稳健储氢的微环境

摘要 减弱 MgH 2 中 Mg 2+ 离子与 H − 离子之间的静电引力对于提高 MgH 2 储氢动力学性能至关重要。在此，通过 Mn 和 Mg 2 Ni 协同构建多价微环境以打破 MgH 2 的稳定结构，从而实现快速且稳定的脱/加氢性能。具体而言，经催化的 MgH 2 系统在 265°C 下仅需 20 min 即可快速释放 5.98 wt% H 2，在 150°C 下仅需 10 min 即可迅速吸收 6.24 wt% H 2。微观表征表明，Ni 与 Mn 2 O 3 之间形成了紧密的界面，为氢泵的形成提供了稳定的锚固点。此外，Mn 的多价态和丰富的氧空位加速了电子转移，并为 H 解离提供了最短路径。此外，密度泛函理论（DFT）表明，改性后 Mg‐H 键长从 0.173 nm 伸长至 0.204 nm，从而降低了 MgH 2 的分解能。此外，在 30 次循环后仍保持了 97.8% 的可逆储氢容量，展现出巨大的实际应用潜力。