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Die anodische Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) wird als kinetisches Flaschenhals in der Wasserelektrolyse anerkannt. Übergangsmetallstandorte mit hohen Valenzzuständen können die Reaktionskinetik beschleunigen, um eine hoch intrinsische Aktivität zu bieten, leiden jedoch unter thermodynamischen Bildungsbarrieren. Hier zeigen wir eine subtile Ingenieureingriffe von hoch oxidierten Ni4+-Spezies in oberflächenrekonstruierten (oxy)hydroxiden auf einer multikomponenten FeCoCrNi-Legierungsfolie durch interatomare elektronische Wechselwirkungen. Unsere spektroskopischen Untersuchungen mit theoretischen Studien zeigen, dass die Fe-Komponente die Bildung von Ni4+-Spezies ermöglicht, die energetisch begünstigt wird durch die mehrstufige Entwicklung von Ni2+→Ni3+→Ni4+. Die dynamisch konstruierten Ni4+-Spezies treiben Löcher in Sauerstoffliganden, um intramolekulare Sauerstoffkopplung zu erleichtern, und lösen die Gitter-Sauerstoffaktivierung aus, um Fe-Ni-Dualstandorte als ultimativen katalytischen Mittelpunkt mit hoch intrinsischer Aktivität zu bilden. Infolgedessen liefert der oberflächenrekonstruierte FeCoCrNi-OER-Katalysator eine herausragende Masseneffizienz und Umsatzfrequenz von 3601 A gmetal-1 und 0,483 s-1 bei einem Übetrag von 300 mV in alkalischer Elektrolytlösung.
Zhang et al. (Do,) untersuchten diese Frage.
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