Kontrolle des Oxidationszustands von Pt-Einzelatomen zur Maximierung der katalytischen Aktivität

Einzelatomkatalysatoren (SACs) haben sich als vielversprechende Materialien in der heterogenen Katalyse herausgestellt. Frühere Studien berichteten über kontroverse Ergebnisse bezüglich des relativen Aktivitätsniveaus von SACs und Nanopartikeln (NPs). Diese Arbeiten konzentrierten sich auf den Einfluss der Anordnung von Metallatomen, ohne den Oxidationszustand der SACs zu berücksichtigen. Hier haben wir Pt-Einzelatome auf defektärem Cer oxidiert immobilisiert und den Oxidationszustand der Pt SACs von hochoxidierten (Pt0 : 16,6 at %) bis hin zu stark metallischen Zuständen (Pt0 : 83,8 at %) kontrolliert. Die Pt SACs mit kontrollierten Oxidationszuständen wurden dann für die Oxidation von CO, CH4 oder NO eingesetzt, und ihre Aktivitäten wurden mit denen von Pt NPs verglichen. Die hochoxidierten Pt SACs wiesen geringere Aktivitäten auf als Pt NPs, während die metallischen Pt SACs höhere Aktivitäten zeigten. Die bei 300 °C reduzierten Pt SACs zeigten die höchste Aktivität für alle Oxidationen. Die Pt SACs mit kontrollierten Oxidationszuständen zeigten ein entscheidendes fehlendes Glied zwischen Aktivität und SACs.