Hohe Haltbarkeit von Fe–N–C Einzelatomkatalysatoren mit Kohlenstofflücken gegenüber der Sauerstoffreduktionsreaktion in alkalischen Medien

Einzelatomkatalysatoren (SACs) haben umfangreiches Interesse geweckt, um die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) in Brennstoffzellen und Metall-Luft-Batterien zu katalysieren. Die Entwicklung von SACs mit hoher Selektivität und langfristiger Stabilität stellt jedoch eine große Herausforderung dar. In dieser Arbeit werden Kohlenstofflücken-modifizierte Fe-N-C SACs (FeH-N-C) praktisch entworfen und synthetisiert durch Mikro Umweltmodulation, was eine hocheffiziente Nutzung aktiver Stellen und eine Optimierung der elektronischen Strukturen erreicht. Der FeH-N-C Katalysator zeigt ein Halbwellenspannung (E1/2) von 0,91 V und ausreichende Haltbarkeit von 100.000 Spannungscyclen mit einem Verlust von 29 mV E1/2. Dichtefunktionaltheorie (DFT) Berechnungen bestätigen, dass die Lücken um Metall-N4-Stellen die Adsorptionsfreie Energie von OH* reduzieren können, und die Auflösung des Metallzentrums behindern, was die ORR-Kinetik und Stabilität erheblich verbessert. Dementsprechend wiesen FeH-N-C SACs eine hohe Leistungsdichte und langfristige Stabilität über 1200 h in wiederaufladbaren Zink-Luft-Batterien (ZABs) auf. Diese Arbeit wird nicht nur eine Anleitung zur Entwicklung von hochaktiven und stabilen SACs durch rationale Modulation der Metall-N4-Stellen bieten, sondern auch Einblicke in die Optimierung der elektronischen Struktur geben, um die elektrokatalytische Leistung zu steigern.