计算筛选辅助设计过渡金属掺杂 CeO 2 作为 NH 3 ‐SCR 催化剂

摘要 过渡金属掺杂 CeO 2 催化剂在利用 NH 3 选择性催化还原（SCR）氮氧化物（NO x ）（NH 3 ‐SCR）方面展现出巨大潜力。然而，传统研究主要依赖大量实验来寻找有效催化剂，这耗费了大量时间和资源。通过密度泛函理论（DFT）计算筛选出适用于低温 NH 3 ‐SCR 的有效 CeO 2 基催化剂，对于合理设计和合成高效催化剂至关重要。在此，利用三个理论指标，通过加速 DFT 计算筛选了过渡金属（M = Co, Cr, Cu, Fe, Mn, Mo, Nb, Ni, Ta, Ti, V, and W）掺杂的 CeO 2 催化剂用于一氧化氮（NO）的 NH 3 ‐SCR：(i) NH 3 的吸附能，(ii) NO 的吸附能，以及 (iii) NO 与 O 2 及晶格氧之间的反应能。理论预测的催化性能趋势如下：CeO 2 ‐Mn, ‐Cu, ‐Mo > CeO 2 ‐Fe, ‐Co, ‐Ni, ‐V, ‐Cr > CeO 2 ‐W, ‐Ti > CeO 2 ‐Nb, ‐Ta。该理论预测通过低温（90–300 °C）下 NO 的实验 NH 3 ‐SCR 活性得到了良好验证，证明 CeO 2 ‐Mo 在宽温度范围内均是一种高效的 NH 3 ‐SCR 催化剂。NH 3 程序升温脱附以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱进一步表明，金属掺杂显著增强了 CeO 2 在中低温范围内的 NH 3 吸附容量和吸附强度。因此，加速 DFT 计算为预测催化性能提供了一种具有巨大潜力的实用工具。